В возрасте 31 года Бук перешёл в "Манчестер Сити" и вскоре стал капитаном команды. При нём клуб завоевал четыре трофея, что делает Бука самым удачливым капитаном в истории "горожан". Энтони Бук был главным тренером "Манчестер Сити" в 1974-1979 гг., а окончательно он ушёл из спорта только в 1996 году.

В ноябре 1973 года из-за проблем со здоровьем свой пост покинул главный тренер Джонни Харт, и Энтони Бук был назначен ассистентом при исполнявшем обязанности коуча Роне Сондерсе. Именно в этот момент Бук повесил бутсы на гвоздь, чтобы сконцентрироваться на тренерской деятельности. Меньше чем через полгода Сондерс был уволен, и на его место стал Энтони Бук. Первым значимым результатом в карьере специалиста в качестве главного тренера стала победа над "Манчестер Юнайтед" со счётом 1:0, единственный мяч в котором Денис Лоу забил пяткой. По прошествии первого сезона, проведённого под началом Бука (1974/75), клуб добился восьмой строчки, в то время как годом раньше "горожане" остались на 14-й. В 1976 году "Манчестер Сити" выиграл Кубок Лиги, и это сделало Бука первым обладателем трофея в качестве игрока и тренера. В 1979 году Энтиони Бука заменил его бывший наставник Мэлколм Эллисон. Однако он остался верен клубу вплоть до 1997 года, когда он ушёл в "Хаддерсфилд Таун" в качестве главного скаута.

По состоянию на 2008 год Энтони Бук отошёл от дел, однако он продолжает занимать две почётные должности: он почётный президент клуба "Манчестер Сити" и пожизненный президент Официального общества болельщиков клуба "Манчестер Сити". В январе 2004 года Энтони Бук был введён в Зал Славы "горожан".